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同步电子结构和空间构型控制双原子催化中心的研究进展

来源:大连空压机经销电话 作者:求租大连空压机 时间:2020-07-05 20:08 点击量:

单原子M-N-C材料被认为是最有前途的非贵金属ORR催化剂,其活性中心被确定来模拟生物卟啉中心的金属-氮配位结构。以往的研究表明,不同金属中心的M-N-C催化剂遵循萨巴蒂埃原理,M-O键的“恰”强度有助于最大化催化功能。铁-氮-碳催化剂位于火山曲线的右端,连接能量太强,离极点还有一段距离。铁()/铁()氧化还原电位可以作为一个有效的M-O键能量截止指数。增加Eredox会削弱铁氧键能量,促使铁基催化剂向火山曲线顶部移动。

在此基础上,中科院长春应用化学研究所的和葛与武汉大学教授和上海光源的共同设计了五价铁双原子场所。水在中心自发解离生成新的FeCoN5OH不规则位点,可以调节铁的d轨道能级,促进铁的电子还原。

结合密度泛函理论和原位X射线近边缘接收光谱(XANES)证实,新活性位点上的铁()/铁()的氧化还原电位有所提高,从而大大改善了氧化还原反应的功能,促进铁基催化剂向火山曲线顶部移动。真实的大连空气压缩机租赁证实了真实的FeC 5-OH位点是极其活跃的,其显示了约20倍的FeN4位点的内在活性,并且在酸性电解质中具有前所未有的ORR活性(Eonset=1.02 V,E1/2=0.86 V),这归因于定制的电子和空间几何结构。

也许可以预期,羟基配体策略与簇金属中心布局相联系,这可以开发更有效的具有更高ORR活性的催化剂,从而使取代铂基催化剂真正可行。这一发现为原子级调制活性中心的电子布局开辟了新的思路,为全面深入理解ORR电催化剂的双原子活性中心提供了新的视角。本文发表于《美国化学会志》 (j.am. chem.soc,2019,141,17763-17770)。

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