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大连化学揭示的电荷复合路径和自旋调控动力学

来源:大连空压机管道 作者:大连空压机销售公 时间:2020-06-02 13:30 点击量:

最近,中国科学院大连化学物理研究所光电材料动力学特区课题组研究员吴开锋的团队利用飞秒瞬态光谱学揭示了基于半导体量子点和有机受体分子的无机/有机杂化系统中自旋调节电荷复合路径和动力学的存在。无机半导体量子点(QD)和有机分子的杂化体系在光催化、发光器件和三重态敏化方面有着重要的应用前景。这些应用中的微观过程之一是QD/分子界面的电荷转移和复合动力学。为此,研究人员对这些动力学过程进行了全面的研究,揭示了通过能量驱动力和电子耦合强度调节电荷转移和复合动力学的基本原理。然而,很少报道电子自旋被用作调节电荷转移和复合动力学的新维度。

量子点是一种半导体纳米布局,在三种空间偏置中结合激子。它有时被称为“人工原子”、“超晶格”、“超级原子”或“量子点原子”,是20世纪90年代提出的新概念。这种限制可归因于静电势(由外部电极、掺杂、应变和杂质产生)、两种不同半导体材料之间的界面(例如在自组装量子点中)、半导体的表层相(例如半导体纳米晶体)或上述三者的连接。量子点具有散射的量子化能谱。相应的波函数在空间上位于量子点中,但是在几个晶格周期上延伸。量子点具有少量(1-100)整数电子、空穴或电子空穴对,即它携带的电量是基本电荷的整数倍。

为了探索自旋调控的可能性,研究小组设计了基于CdS QD和茜素分子(AZ)的QD-AZ杂化材料。系统的光谱特性允许分离选择激发QD或阿兹,这可能触发电荷分散。

电荷分散是指在整个等离子体中,由于电子和正离子的性质不同(具有不同的质量、电荷和压力等)。),在电场、磁场或重力场的影响下,获得大粒子和小粒子之间的通讯速度和偏差。电子和正离子的电荷密度分布也不同,空间电荷出现在等离子体中。这种现象被称为电荷分离。

具体来说,给大连空气压缩机通电以节省能量并转换AZ使电子注入到QD的导带中以形成QD - AZ电荷散射状态。电荷分裂态最终重新结合回到基态,这与该小组先前工作中的观察结果一致。化学。足球。2018年)。QD的选择性激发也可以触发空穴转移到AZ,形成QD - AZ电荷色散状态。然而,色散状态的回复并没有回到基态,而是出现了一个寿命极长的物种,这似乎与常识相反。最近,研究小组在QD分子系统的三重态能量转移领域积累了必要的工作基础。社区。2020年;杰姆。化学。足球。2019年;杰姆。化学。足球。2019年).在此基础上,我们推测该物种是AZ分子的自旋三重态(3AZ*),并通过三重态敏化实验进行了验证。

机理分析表明,由这种选择性激发引起的电荷复合路径的差异质量是由自旋翻转转移机制控制的。QD -阿兹电荷散射态激发的阿兹是自旋单线态,并且由于在第二-第六QD中电子的慢自旋翻转(弱自旋轨道耦合),电荷散射态可以长时间连接单线态特征,直到复合返回基态。相反,在激发QD触发空穴转移的条件下,由于-族量子点中空穴的自旋反转非常快(强自旋轨道耦合),产生的QD -阿兹电荷离散态实际上由自旋三重态控制。电荷散射态的复合优先产生AZ分子的自旋三元组。

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